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基于高光譜成像技術(shù)的高粱農(nóng)藥殘留種類檢測研究

發(fā)布者:- 發(fā)布時間:2024-02-02

背景

高粱在發(fā)展中國家作為食糧作物, 在田間種植過程中需要噴撒農(nóng)藥以減少病蟲害對于產(chǎn)量和品質(zhì)的影響。當(dāng)出現(xiàn)嚴重的病蟲害時, 農(nóng)戶們會多次噴灑高濃度的農(nóng)藥溶液, 這導(dǎo)致高粱中存在過量的農(nóng)藥殘留。研究表明, 長期食用農(nóng)藥殘留超標(biāo)的食物對人體危害巨大, 會造成癌癥、心臟病、神經(jīng)性疾病等嚴重后果。因此, 如何無損、快速、準(zhǔn)確檢測高粱中的農(nóng)藥殘留是亟待解決的問題。

現(xiàn)階段農(nóng)藥檢測方法包括氣相色譜法、氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法、高效液相色譜法等, 這些方法雖然具備較高的檢測準(zhǔn)確性和精密度, 但存在制樣復(fù)雜、價格昂貴、檢測耗時長、破壞樣品和操作難度高的缺點。近些年來, 研究者們已經(jīng)開始利用光譜技術(shù)來檢測農(nóng)藥殘留, 常用的方法有拉曼光譜檢測方法[7]、近紅外光譜檢測方法和高光譜成像檢測方法。其中, 拉曼光譜法和近紅外光譜法的檢測精度和靈敏度受環(huán)境影響較大。

高光譜技術(shù)相比于傳統(tǒng)的光譜技術(shù), 可以同時獲得檢測樣品的圖像信息和光譜信息, 可以實現(xiàn)對農(nóng)藥殘留的準(zhǔn)確檢測。本研究建立了基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)自適應(yīng)增強算法的集成學(xué)習(xí)高粱農(nóng)藥殘留分類模型, 相比于單一分類模型, BP-AdaBoost結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和AdaBoost算法的優(yōu)勢, 可以適應(yīng)不同的數(shù)據(jù)和問題, 提高模型分類正確率、減少模型過擬合風(fēng)險。本研究結(jié)合高光譜技術(shù)與機器學(xué)習(xí)算法快速檢測高粱中殘留的農(nóng)藥種類, 可以幫助農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)者和食品加工廠快速識別高粱中的農(nóng)藥殘留種類。

實驗設(shè)計

本研究所使用的高粱品種為紅纓子, 是貴州某高粱育種中心常見的品種。農(nóng)藥選擇高粱種植過程中常用的農(nóng)藥種類, 分別為苯醚甲環(huán)唑、馬拉硫磷、氯蟲苯甲酰胺、莠去津, 分別表示為B、M、L、Y, 購買于四川宜賓某農(nóng)藥市場。4種農(nóng)藥分別用蒸餾水稀釋400、700、700、200倍, 配制實驗所需的農(nóng)藥溶液。用4個噴壺農(nóng)藥溶液均勻噴灑在4組高粱樣品上, 并設(shè)置一組噴灑清水(Q)樣品的對照組。每組樣品包含2880顆高粱籽粒, 共計14400顆。將高粱樣品放置于室內(nèi)通風(fēng)處, 自然干燥12 h后利用GaiaField-N17E-HR高光譜成像系統(tǒng)(江蘇雙利合譜公司)采集高粱樣品的高光譜圖像。

圖1高光譜成像系統(tǒng)

 

采用分水嶺算法分割高粱樣品籽粒,將每顆高粱籽粒所在區(qū)域作為感興趣區(qū)域提取光譜信息。使用孤立森林算法剔除光譜中的異常值,利用SNV、SG和DWT對光譜數(shù)據(jù)進行預(yù)處理,通過CARS、PCA、CatBoost和GBDT篩選特征波長,建立了XGBoost、LGBM、SVM和 BP-Adaboost農(nóng)藥殘留分類模型,實現(xiàn)了高粱農(nóng)藥殘留種類的快速無損檢測。

結(jié)論

為顯示不同種類農(nóng)藥殘留高粱樣品光譜曲線的差異, 計算每類高粱樣品的光譜曲線的平均值得到平均光譜曲線, 如圖2所示。由圖2中可以看出, 在近紅外波段范圍內(nèi), 光譜曲線出現(xiàn)3處較為明顯的吸收峰, 分別位于925 nm、1230 nm、1470 nm左右。925 nm位置處的吸收峰與O-H的第一拉伸泛頻有關(guān), 1230 nm位置處的吸收峰與C-H的第二拉伸泛頻有關(guān), 1470 nm位置處的吸收峰與N-H的第一拉伸泛頻有關(guān)。在近紅外波段范圍內(nèi), 各類農(nóng)藥殘留高粱樣品的光譜反射率不同, 但總體變化趨勢相似。無農(nóng)藥殘留高粱樣品的反射率最低, 與不同類型農(nóng)藥殘留樣品的光譜曲線差異最明顯。此外, B與Y的平均光譜反射率非常接近, L的平均光譜反射率最高。在1000~1100 nm范圍內(nèi), 各類高粱樣品的反射率差距最大, 由高到低分別是L、M、Y、B、Q。這些平均光譜的差異為鑒別高粱樣品農(nóng)藥殘留種類提供了依據(jù)。

圖2 高粱農(nóng)藥殘留樣品平均光譜曲線

高粱農(nóng)藥殘留樣品的光譜曲線在900 nm和1700 nm處出現(xiàn)了異常波動, 這說明這兩個位置處的光譜數(shù)據(jù)受到的干擾較大, 數(shù)據(jù)存在嚴重失真的情況。為消除數(shù)據(jù)失真對后期建模分類效果的影響, 本研究截去了光譜數(shù)據(jù)開始處前15個和末尾處后41個波段信息, 保留456個波段用于建模分析。利用SG、DWT、SNV預(yù)處理方法對高粱農(nóng)藥殘留樣品的光譜數(shù)據(jù)進行預(yù)處理。建立預(yù)處理光譜數(shù)據(jù)的SVM農(nóng)藥殘留分類模型識別農(nóng)藥殘留種類, 識別結(jié)果如表1所示。結(jié)果顯示, 使用SNV預(yù)處理的光譜數(shù)據(jù)建立的分類模型識別效果好, 訓(xùn)練正確率和測試集正確率分別為85.94%和81.58%。這可能是SNV預(yù)處理可以同時減少噪聲和散射成分對光譜數(shù)據(jù)的影響。因此, 將SNV預(yù)處理后的光譜數(shù)據(jù)用于后續(xù)的研究分析中。原始光譜曲線如圖3(a)所示,SNV預(yù)處理之后的高粱農(nóng)藥殘留樣品光譜曲線如圖3(b)所示。

注: a: 原始光譜曲線; b: SNV預(yù)處理后的光譜曲線

圖3 高粱農(nóng)藥殘留樣品光譜曲線

 

表1  光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理后的建模效果(%)

方法

訓(xùn)練集正確率

測試集正確率

原始光譜(未處理)

82.67

81.11

SG

82.77

81.43

DWT

82.53

81.46

SNV

85.94

81.58

 

本研究使用了CatBoost、GBDT、CARS、PCA特征選擇方法, CatBoost和GBDT通過設(shè)置特征重要性得分閾值(0.2)選擇特征波長, PCA通過設(shè)置載荷系數(shù)閾值(0.1)選擇特征波長, CARS選擇建立最小交叉驗證均方根誤差(root mean square error of cross validation, RMSECV)值PLS模型的波長為特征波長, 分別選擇了132、147、35、12個特征波長。圖4為特征波長的具體位置分布圖, 在圖4(a)和圖4(b)中, 綠色線條代表特征波長的具體位置, 紅色線條代表所選擇特征波長對應(yīng)的特征重要性得分, 特征波長大致分布在900、1100、1400、1650 nm范圍內(nèi)。其中, CatBoost提取的最大貢獻率波長分布在1600 nm左右, 特征重要性得分為10.23%, GBDT提取的最大貢獻率波長分布在1400 nm左右, 特征重要性得分為4.11%。在圖4(c)和圖4(d)中,紅色線條代表特征波長的具體位置。

表2為不同特征選擇方法篩選的特征波長建立的分類模型結(jié)果。全波長模型測試集分類正確率為81.58%, CatBoost-SVM模型測試集分類正確率為81.87%, GBDT- SVM模型測試集分類正確率為81.30%, CARS-SVM模型測試集分類正確率為76.47%, PCA-SVM模型測試集分類正確率為59.19%。特征波長選擇方法效果由高到低分別是CatBoost、GBDT、CARS、PCA, 使用CARS和PCA選擇的特征波長所建立模型的分類正確率有所下降, 這可能是在特征波長的選擇過程中, 減少冗余信息的同時, 也刪除了對建立農(nóng)藥殘留分類模型有貢獻的光譜數(shù)據(jù)。研究表明, CatBoost選擇的特征波長不僅可以減少模型的訓(xùn)練時間, 還能提高模型的分類正確率, 因此, 使用CatBoost選擇的光譜數(shù)據(jù)用于后續(xù)分析。

表2  特征方法的建模結(jié)果(%)

模型

特征方法

訓(xùn)練集正確率

測試集正確率

SVM

None

85.94

81.58

CatBoost

82.40

81.87

GBDT

82.04

81.30

CARS

77.34

76.47

 

PCA

60.68

59.19

 

注: a: CatBoost; b: GBDT; c: CARS; d: PCA

圖4  特征波長分布位置

 

使用CatBoost算法選擇的特征波長為光譜數(shù)據(jù), 以實際農(nóng)藥殘留種類為標(biāo)簽, 建立光譜數(shù)據(jù)集, 并使用樣品集劃分方法將光譜數(shù)據(jù)集劃分為訓(xùn)練集和測試集, 建立了BP-Adaboost、XGBoost、LGBM、SVM模型, 實現(xiàn)高粱中不同類別的農(nóng)藥殘留的分類, 建模結(jié)果如表3所示。從整體分類結(jié)果可以看出, Q的分類正確率最高, 識別效果好, Y的分類正確率最低。最佳的農(nóng)藥殘留分類模型為BP-Adaboost, 測試集平均分類正確率為95.17%, B、L、M、Q、Y測試集分類正確率分別為99.80%、85.11%、94.76%、99.80%、96.24%, 錯誤識別農(nóng)藥殘留高粱籽粒顆數(shù)分別為1、74、24、1、19。相比于XGBoost、LGBM、SVM模型, BP-Adaboost模型平均正確率分別提升了12.66%、13.47%、13.3%。BP-Adaboost模型之所以取得如此良好的分類結(jié)果, 是因為它不僅利用弱分類器組合形成強分類器, 而且還利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來調(diào)整輸入值與輸出值之間的誤差。XGBoost與LGBM模型訓(xùn)練集分類正確率為100%, 但測試集分類正確率卻較低, 模型出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象。本研究針對這個情況使用網(wǎng)格尋優(yōu)來調(diào)整模型的參數(shù), 但分類效果仍然沒有提升, 這可能是由于模型的復(fù)雜程度過高而導(dǎo)致的模型過擬合。此外, BP-Adaboost模型建模時間為124.79 s, 雖然相比于XGBoost等模型所需較長, 但與全波長建立的BP-Adaboost模型相比(建模時間為3325.34 s), 極大地降低了模型訓(xùn)練的時間。與相比姜榮昌等[13]的研究, 在保證單一農(nóng)藥殘留類別識別率高的基礎(chǔ)上, 同時又提升了模型平均分類正確率??傮w來說, CatBoost特征選擇方法結(jié)合BP-Adaboost模型可以準(zhǔn)確鑒別高粱農(nóng)藥殘留種類。

本研究利用IF算法剔除了高粱光譜數(shù)據(jù)集中的異常值, 減少了異常樣品對于建模結(jié)果的影響; 使用SNV預(yù)處理方法對光譜數(shù)據(jù)進行預(yù)處理, 減少了噪聲和散射成分對于光譜信息的干擾; 在特征波長選擇方面, 使用CatBoost特征選擇方法, 通過計算波長的特征重要性選擇特征波長, 降低了冗余信息對于分類結(jié)果的影響, 加快了模型的訓(xùn)練速度, 特征波長建模效果優(yōu)于PCA、CARS和GBDT選擇的特征波長; 最重要的是使用BP-Adaboost集成學(xué)習(xí)模型, 結(jié)合BPNN與AdaBoost方法, 對多個弱分類器的結(jié)果進行集成, 提高了模型的分類正確率, 成功地識別出4組不同農(nóng)藥殘留的高粱樣品和一組無農(nóng)藥殘留的高粱樣品, 其中B和Q的分類正確率均為99.80%, 與XGBoost、LGBM、SVM模型相比分別高出了12.66%、13.47%、13.3%, 充分體現(xiàn)出集成學(xué)習(xí)模型的優(yōu)勢。綜上所述, 本研究提出了一種新高粱農(nóng)藥殘留識別方法, 融合高光譜成像技術(shù)、CatBoost特征選擇方法和BP-Adaboost集成學(xué)習(xí)模型, 成功的實現(xiàn)了高粱農(nóng)藥殘留的快速、無損識別, 模型訓(xùn)練集平均分類正確率為95.68%, 模型測試集平均分類正確率為95.17%, 為農(nóng)產(chǎn)品中的農(nóng)藥殘留種類提供了一種高效、準(zhǔn)確的分類解決方案。

表3  特征波長建模結(jié)果

模型

類別

訓(xùn)練集正確率/%

訓(xùn)練集平均正確率/%

測試集正確率/%

測試集平均正確率

時間/s

BP-Adaboost

B

 99.55

 95.68

99.80

95.17

124.79

L

 86.13

85.11

M

 95.74

94.76

Q

 99.95

99.80

Y

 96.86

96.24

XGBoost

B

100.00

100.00

96.39

82.51

 45.49

L

100.00

77.47

M

100.00

73.91

Q

100.00

99.62

Y

100.00

63.07

LGBM

B

100.00

 99.55

97.41

81.70

 47.82

L

 98.62

73.68

M

 99.59

76.16

Q

100.00

99.17

Y

 99.54

63.16

SVM

B

 97.84

 82.40

97.71

81.87

 47.82

L

 71.55

70.40

M

 78.12

74.58

Q

 99.44

99.61

Y

 64.44

67.00

參考文獻:

張嘉洪,何林,胡新軍等. 基于高光譜成像技術(shù)的高粱農(nóng)藥殘留種類檢測研究 [J]. 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報, 2023, 14 (20): 209-217. DOI:10.19812/j.cnki.jfsq11-5956/ts.2023.20.016

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